混合プラスチック廃棄物のガス化による水素製造と炭素回収・貯蔵の実現可能性

Communications Earth & Environmental volume 3、記事番号: 300 (2022) この記事を引用

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メトリクスの詳細

水素製造のための廃プラスチックのガス化と、炭素の回収および貯蔵を組み合わせた方法は、プラスチック廃棄物の課題に対処するための技術オプションの 1 つです。ここでは、このオプションを評価するために技術経済分析とライフサイクル評価を実施しました。炭素回収および貯蔵を備えた 2000 メートルトン/日のオーブン乾燥混合プラスチック廃棄物プラントの最低水素販売価格は 2.26 ～ 2.94 kg-1 水素であり、炭素回収および貯蔵を備えた化石燃料の水素 (1.21 米ドル～) と競合できます。 2.62 kg-1 水素）と現在の電解水素（US$3.20 ～ 7.70 kg-1 水素）。改善分析では、平均最小水素販売価格を 2.60 米ドルから 1.46 kg-1 水素に引き下げるロードマップの概要を示しています。炭素クレジットが炭素回収および貯蔵コストに近い場合、平均最低水素販売価格は 1.06 kg-1 水素までさらに引き下げることができます。原料コストが低い。ライフサイクル評価の結果は、混合プラスチック廃棄物から得られる水素は単一流プラスチックよりも環境への影響が低いことを示しています。

プラスチックは、建設、包装、輸送、エレクトロニクス、繊維などを含む多くの分野で重要な素材です1、2。過去半世紀にわたり、プラスチックの需要と生産が急速に増加し1、その結果、プラスチックのリサイクル率が低いために、大量のプラスチック廃棄物が発生しました。 1950 年から 2015 年までに、累積プラスチック廃棄物発生量 (6,300 億トン (Mt)) のうちリサイクルされたのは 9% のみで、60% 以上が廃棄 (埋め立て地または自然環境に蓄積) されていました1。埋め立てまたは廃棄されたプラスチック廃棄物とその破片、つまりマイクロプラスチックやナノプラスチックは、環境問題の増大を引き起こしています3、4、5、6。プラスチックのリサイクルを増やすことは、プラスチック廃棄物の廃棄を削減するための重要な戦略の 1 つです7。プラスチックのリサイクルには、機械的リサイクル (磁気密度分離など) と化学的リサイクル (ガス化など) の 2 つの一般的なタイプがあります7。最近では、別のリサイクル方法である溶剤系リサイクル（フィジカルリサイクルとも呼ばれます）も注目されています8。プラスチックの機械的リサイクルの課題には、熱機械的劣化（例：ポリマーの加熱や機械的剪断によって引き起こされる）7、プラスチックの劣化（例：寿命中の光酸化プロセスによって引き起こされる）、ブレンドされたプラスチックをリサイクルする際の異なるポリマー間の非相溶性9、および汚染（例：コーティング、インク、添加剤、金属残留物、または異なるプラスチック流間の相互汚染）9、10。一部の廃プラスチックは、かさ密度が低い（フィルムなど）、軽量（ポリスチレン（PS）など）、経済的価値が低い（PSなど）、および赤外光を吸収して混乱を招くカーボンブラック顔料などの理由から、機械的にリサイクルすることが困難です。仕分け機9,11。したがって、従来の機械的リサイクル方法のみに依存するだけでは、増加する量と種類のプラスチック廃棄物に対処するには不十分です。機械的リサイクルと比較して、ケミカルリサイクルの一種である熱化学的方法は、経済的または技術的障壁により解重合または機械的リサイクルが困難なプラスチック廃棄物の処理に利点を持っています7,12。熱化学プロセスには熱分解とガス化が含まれ、これらはエネルギー、炭素、水素含有量が高く、水分含有量が低い廃プラスチックを処理できる可能性があります13。熱化学プロセスではさまざまな製品を生産できますが、水素は市場が成熟し成長している製品の 1 つです14。水素は、石油精製および化学産業で広く使用されている重要な工業用ガスであり、輸送用のクリーンエネルギー源としても使用できます15。米国エネルギー省 (DOE) は、クリーンエネルギーへの膨大な需要を考慮すると、米国の水素需要は 2050 年までに年間 2,200 万から 4,100 万トンに達すると推定しています16。現在、水素製造の 96% は化石燃料改質 (石油、天然ガス、石炭など) を使用しています 15。 MPW を水素に変換すると、水素製造のための化石燃料の需要が削減され、急速に増加するプラスチック廃棄物という世界的な課題に対処できる可能性があります 17。例えば、米国エネルギー省の水素計画計画では、廃プラスチックを含む「多様な国内資源」が重要な水素生産源であると強調されています16。

ほとんどのプラスチックは化石燃料から作られているため、MPW から水素への熱化学変換中に化石ベースの炭素排出を軽減する必要があります 1,15。二酸化炭素回収・貯留 (CCS) は、CO2 を回収して地質学的に貯留することで気候変動を緩和する重要な技術です (参考文献 18)。水素製造と CCS を組み合わせることで、低炭素水素を製造する手段が提供されます 1,15。プラスチックリサイクル技術の大規模な開発と導入には、CCSや政策インセンティブの有無にかかわらず、プラスチック廃棄物から水素への経路の経済的実現可能性と環境パフォーマンスを理解し、主要な推進要因と将来の改善の機会を特定することが重要です。。

技術経済分析 (TEA) は、新興テクノロジーの経済的および技術的実現可能性を評価するために最も広く使用されているツールの 19、20、21、22、23、24。ライフサイクルアセスメント (LCA) は、ライフサイクルの環境への影響を定量化するための標準化されたツールです25、26、27、28、29、30、31。いくつかの研究では、経済的実現可能性を評価するために TEA を使用したり、エネルギー製品に対するプラスチック廃棄物の環境への影響を評価するために LCA を使用したりしています (文献レビューについては補足 1 を参照)。しかし、CCS を使用した大規模な水素に対する MPW の経済的および環境的影響を調査した研究や、シングルストリーム再生プラスチックと比較した MPW の経済的および環境的パフォーマンスの要因を調査した研究はほとんどありません。

知識のギャップを埋めるために、私たちは TEA と LCA を実施して、米国における MPW とシングルストリーム再生プラスチックからの水素製造の経済的および環境的パフォーマンスを評価し、コスト削減の機会を特定しました。機械プロセスシミュレーションモデル (システム境界およびプラントプロセスフロー図については図 1 を参照、詳細については「方法」を参照) が Aspen Plus32 で開発され、TEA および LCA で使用される質量およびエネルギーバランスデータの厳密なエンジニアリング推定を提供しました。水素プラントの経済的実現可能性を評価するために、最低水素販売価格（MHSP）が選択されました33。ライフサイクル環境影響評価 (LCIA) については、米国環境保護庁 (EPA) による TRACI 2.1 および気候変動に関する政府間パネル (IPCC) 2021 による地球温暖化係数 (GWP) 係数 (100 年の期間) ( 6番目の評価）が使用されます34、35。さまざまな原料組成、プラントの生産能力、CCS の導入、政策インセンティブの影響を調査するために、さまざまなシナリオが設計されました。生産コストの主な要因を特定するために感度分析が実施されました。最後に、改善分析では、主要な技術的および経済的パラメーターを改善することによって生産コストを削減するためのロードマップの概要を示しました。この研究は、MPWから水素への経路の経済的および環境的パフォーマンスの基本的な理解に貢献し、廃棄物管理業界に経済的および環境的に好ましいシステム設計を提供し、コストと環境負荷を削減する機会を明らかにします。

プラント境界内のフロー図には、原料の取り扱いと前処理、ガス化、水素精製、熱電併給 (CHP) プラント、公益事業を含む 5 つの主要エリアと、シナリオ分析のための炭素回収・貯留 (CCS) が含まれています。

この研究では、補足表 1 に示すように、シナリオ分析を使用して、原料の種類、プラントの能力、CCS の採用、および炭素クレジットの影響を評価しました。シナリオ 1 は、CCS を使用しないベースラインのケースを示しています。シナリオ 2 では、CCS はあるが炭素クレジットが利用できないケースについて説明します。シナリオ 3 では、CO2 を回収して貯留するための CCS とカーボンクレジットを検討します。各シナリオには、5 つの異なる原料ケース、つまり 1 つの MPW ケースと 4 つのシングルストリーム原料ケース (ポリエチレン (PE)、ポリエチレンテレフタレート (PET)、ポリプロピレン (PP)、および PS) が含まれています (「方法」を参照)。多くの研究が単一ストリームまたは混合プラスチックの熱化学変換を調査していますが、単一ストリームプラスチックと MPW のガス化から得られる水素の経済的および環境的パフォーマンスを比較した研究はほとんどありません 13,17,36,37,38,39,40。 41、42、43。各原料のケースについて、最適な MHSP に到達するために、さまざまな蒸気/原料比が研究されました。 5 つのプラントの生産能力 (供給されるプラスチックの 1 日あたり 100 ～ 2000 オーブン乾燥メトリックトン (ODMT)) を比較して、MHSP に対する生産能力の影響を調査します。容量は、米国で埋め立てられるプラスチック廃棄物の現在の推定に基づいて選択されました 2019 年の州レベルで埋め立てられるプラスチック廃棄物の量は、35 の州で 250,000 トン/年 (762 トン/日) を超え、1000,000 トン/年を超えます12 州で -1 (3049 トン日 -1)44。

ガス化ではガス化剤として蒸気が利用されるため、蒸気/原料比（蒸気 kg 対オーブン乾燥 kg 原料の S/F 比）は水素収量に直接影響し、さらに MHSP に影響を与えます（方法を参照）。各ケースに最適な S/F 比を見つけるために、この研究では S/F を 1.0 から 4.0 まで変化させて、さまざまな H2 収量 (図 2a) とベースライン MHSP (CCS なしのシナリオ 1) (図 2b) を導き出します (「方法」を参照)原料組成と TEA の詳細については、「水素プラントのプロセスシミュレーションモデル」セクションを参照してください)。 5 つの原料ケースについて、我々の調査結果は、最適 (最低) MHSP が PE の S/F 3.5 で US$3.08 kg-1、PET の S/F 3.0 で US$5.01 kg-1、S/F で US$2.64 kg-1 であることを示唆しています。 PPの場合は3.0、PSの場合はS/F 3.5でUS$2.89 kg−1、MPWの場合はS/F 2.0でUS$1.67 kg−1（図2）。図 2a のさまざまなプラスチックの中で、PP と PE の H2 収量が最も高く (原料 kg あたり H2 0.15 ～ 0.29 kg)、2 つのケースの結果はほぼ重複しています。 PET は、炭素含有量 (62.5%)、水素含有量 (4.2%)、および低発熱量 (LHV、22.1 MJ kg-1) が低いため、H2 収率が最も低くなります (原料 kg あたり 0.10 ～ 0.14 kg H2)。補足表 2)。図 2a では、S/F 比の上昇により H2 収量が増加しており、これは以前の文献 40 と一致しています。ただし、H2 収率が高くても、図 2b の MHSP が必ずしも低くなるわけではありません。

水素収量。 b 最低水素販売価格。

図 2b では、すべての原料ケースの CCS なしの MHSP (シナリオ 1) が最初に減少し、その後増加します。この非線形現象は、H2 収量とエネルギーコストに対する S/F 比のさまざまな影響によって引き起こされます。 S/F 比が高くなると、蒸気生成のためのエネルギー需要が増加し、CHP プラントでの発電量が減少し、結果としてエネルギーコストが高くなります。 S/F 比が高くなると、装置内の流量も増加し、資本コストがさらに増加します。それどころか、より高いS/F比によって可能になるH2収量の増加は生産コストを削減し、その結果MHSPの初期削減につながります（補足図1を参照）。 S/F 比がさらに増加すると、エネルギーコストが大幅に増加し、H2 収量の増加によって可能になる削減を上回ってしまい、結果として MHSP の全体的な成長につながります。たとえば、図 2b の MPW の場合、S/F 比 1.0 から 1.5 まで、MHSP は US$1.86 kg-1 H2 から US$1.68 kg-1 H2 に減少し、さらに2.0 S/F 比。これは MHSP の最低点です。 S/F 比 2.0 を超えると、MHSP は S/F 比 4.0 で 1.79 kg-1 米ドルに増加します。この結果は、MHSP に対する S/F 比とプラスチック廃棄物の種類の複合的な影響を示しています。また、技術的パフォーマンスと経済的パフォーマンスを同時に考慮するために、統合プロセスシミュレーションと TEA を実行して最適な S/F 比を選択することの重要性も強調しています。

経済的実現可能性に影響を与えるもう 1 つの要因は、原料コストです。補足の図2は、MPWの原料コストが変化したときにシナリオ1-MPW（1日あたり2000 ODMT）のMHSPがどのように変化するかを示す例を示しています（図2に示す結果には75.5米ドルのODMT−1が使用されました）。 MPW 原料コストの大幅な変動は、入手可能性、輸送距離、または材料回収施設 (MRF) によって設定される販売価格の違いによって引き起こされます46。補足図2に基づくと、MPWの原料コストが変動する場合、最適なMHSPに到達するには、S/F比をそれに応じて調整する必要があります。たとえば、最適な S/F 比は 75.5 米ドル ODMT-1 では 2.0 ですが、300 米ドル ODMT-1 では 3.0 に上昇します。この現象は、原料コストが上昇するにつれて、その役割がますます支配的になることによって引き起こされます。原料コストが高くなるほど、総MHSPへの寄与が大きくなり、最適なS/F比が高くなります（S/F比が高くなると、H2 1 kgあたりの原料コストが低下するため、補足図3を参照）。。同様の傾向がシングルストリームプラスチックでも観察されます（補足図4〜7を参照）。この結果は、プラスチック廃棄物のさまざまな原料コストに応じて S/F 比を調整することが運用レベルで必要であることを浮き彫りにしています。

図 3 は、3 つのシナリオにおけるプラスチック廃棄物 1 日あたり 2000 ODMT の水素プラントの MHSP を示しています (さまざまな容量の MHSP については補足図 8 を参照)。設備投資と運営コストの詳細な結果は、補足注記 2 および 3、補足図に記載されています。 9〜11。図 3 では、原料コストの範囲を文献から収集しました (補足注 4 を参照)。 MHSPが現在の水素市場価格の範囲内にある場合、廃プラスチック由来の水素は経済的に競争力があります。

シナリオ 1 のベースライン。 b シナリオ 2 CCS。 c シナリオ 3 CCS と炭素クレジット。シナリオ 2 (図 3b) とシナリオ 3 (図 3c) の斜線部分は、さまざまな CCS コストによる MHSP 結果の不確実性をカバーしています。図3bおよびcの三角破線ボックスは、MHSPがH2の現在の市場価格と比較して経済的に競争力がある領域を示しています。化石ベースの水素の現在の市場価格は、経済ベンチマークとして強調されている 0.91 米ドルから 2.21 米ドル kg−1 H2 (CCS なし) の範囲です (補足表 3 を参照)。

図3aに示すように、CCSがない場合、MPWケースのみが、現在の化石ベースの水素と比較して、競争力のあるMHSP（原料コスト0〜151ドルODMT-1の場合、1.33〜2.00ドルkg−1 H2）を示します。他のケースの経済的競争力は原料コストに依存します（MHSP が常に化石ベースの H2 より高い PET と PS を除く）。たとえば、PE が経済的に競争力を発揮するには、原料コストが 236 米ドル ODMT-1 未満である必要があります。 PP の原料コストは 238 米ドル ODMT-1 未満です。これらの閾値は PE および PP の原料コストの下限に向けられており、MRF での高価な選別と処理によって引き起こされる原料コストの高さを考慮すると、ほとんどの場合、水素製造にリサイクルされた単一プラスチック流を利用する可能性が限られていることを示しています。コストの壁を克服するためのいくつかの戦略が文献で提案されている。例えば、リサイクルコストを下げるための「リサイクルのための設計」の提唱47、廃棄物の収集と分別インフラの改善11、MRF以前の都市廃棄物収集システムの最適化48、費用対効果の高いシステムの導入などである。 MRF49 の技術 (例: 摩擦静電分離)。

CCSコスト（補足注4および5を参照）を図3bに追加すると、CCSコストとMPW原料コストが同じ場合、シナリオ2-MWPのみが化石ベースのH2（三角の破線ボックスでマーク）に匹敵するMHSPを達成します。低い。たとえば、シナリオ 2-MPW では、MHSP を 2.21 kg-1 H2 米ドル（CCS を使用しない化石燃料からの H2 の最高価格）に下げるには、CCS コストを 46 米ドルの ODMT で 53 米ドル t-1 CO2 よりも低くする必要があります。 1 MPW、または US$0 ODMT-1 MPW で US$69 t-1 CO2 未満。これらの予想される低い CCS コストは、CO2 t-1 あたり 53 米ドルから 157 米ドルの範囲の現在の CCS コストの下限にあります。図 3c の炭素クレジットなどの政策支援により (次の段落で説明)、MPW のケースは経済的により有利になる可能性があります (図 3c の三角破線ボックス)。さらに、CCS 導入によるコストの増加は、ケースによって異なります。具体的には、シナリオ 1 からシナリオ 2 にかけて、MHSP は PE の場合 US$0.58 ～ $1.71 kg-1 H2、PET の場合 US$0.76 ～ $2.26 kg-1 H2、PP の場合 US$0.53 ～ $1.76 kg-1 H2、US$0.74 ～ $2.18 kg 増加しました。 PS の場合は −1 H2、MPW の場合は 0.68 ～ 2.00 米ドル kg−1 H2。このような違いは主に、さまざまなプラスチックの原料の特性 (組成および LHV)、H2 収量、および天然ガス消費量によって引き起こされます。これらの結果は、CCS をプラスチックのリサイクルに組み込む際に、プラスチック原料間の違いと経済的影響を考慮する必要性を浮き彫りにしています。

図 3c のインセンティブクレジットを使用すると、MPW の MHSP は US$0.41 kg−1 H2 削減できます。したがって、シナリオ 3 では、MPW は化石燃料水素と経済的に競争できる可能性が高くなります。原料コストが 0 ODMT-1 米ドルから 136 米ドル ODMT-1 に上昇するにつれて、MPW 由来水素が許容できる最高 CCS コストは、競争力を維持するために 101 米ドル t-1 CO2 から 53 米ドル t-1 CO2 に減少します。現在の最高市場価格は、CCS を含まない化石ベースの H2 kg-1 米ドルで 2.21 ドルです。シナリオ 3-MPW の MHSP は、2.26 米ドルから 2.94 kg-1 H2 の範囲です (0 ドルから 151 ドルの ODMT-1 原料と 105 t-1 CO2 CCS コストを伴う)。この MHSP 範囲は、CCS を使用した化石燃料水素 (US$1.21–2.62 kg-1 H2 (参考文献 15、31、50、51、52、53、54)) またはバイオマス由来水素 (US$0.73–) の価格と競合できます。 3.17 kg−1 H2 (参考文献 31、55、56))、現在の電気分解水素のコスト (US$3.20–7.70 kg−1 H2 (参考文献 31、50、57)) よりも低い。原料と CCS のコストが低いため、MPW が達成できる最低 MHSP は 1.59 kg-1 H2 (ODMT 原料が 0 ドル、CO2 が 53 t-1 ドルの場合) であり、これは現在の水素価格の平均値に近いです。この結果は、CCS と組み合わせた水素製造に MPW を利用する経済的実行可能性を確保するための政策支援の重要性を浮き彫りにしています。 Milbrandtらの研究44によると、2019年に米国の埋め立て地に行き着いた都市固形廃棄物（耐久財、非耐久財、容器、包装を含む）には約3770万トンのプラスチック廃棄物がある（参考文献44）。この研究の結果に基づいて、これらの埋め立てMPWの50％（控えめに見積もった割合7）を水素製造に利用できれば、約410万トンの水素を製造できると考えられます。これは、現在の年間水素消費量（2020 年で年間 1,000 万トン）の 41% に相当し、米国における 2050 年までの推定水素需要（年間 2,200～4,100 万トン）の約 10～19% に相当します44。

図 4 は、1 日あたり 2000 ODMT でのシナリオ 3-MPW の MHSP の感度分析結果を示しています。図 4 のベースライン MHSP は、US$2.60 kg−1 H2 です。 ±50% 変動した場合の影響が 2% 未満のパラメータは含まれません。残りのパラメーターは、文献から収集したデータに基づいて変更されました (補足表 4 を参照)。変動の下限と上限は括弧内に楽観値と悲観値として示されています。 CCS コストが最も影響力のあるパラメーターであり、次に内部収益率 (IRR)、天然ガスコスト、原料コスト、圧力スイング吸着 (PSA)、水素回収効率、プラント能力、炭素クレジット (5% を超える影響) が続きます。これは、MPW からコスト競争力のある低炭素水素を製造するためには、CCS コストを下げる必要性を強調しています。米国の天然ガスのコストは時期や州によって異なります。たとえば、コネチカット州の天然ガスの工業価格は、2019年11月に千立方フィート（MCF）あたり5.88米ドル、2019年3月には7.54MCF−1米ドルでしたが、カリフォルニア州の価格は、2019年11月に7.16MCF−1米ドルでした。図 4 の天然ガス価格の範囲は、2019 年の米国本土の州全体の産業用天然ガスの月次の最低価格と最高価格です 58。原料コストの変動により、価格は ±13% 変化します。 MHSPの結果です。 PSA 回収効率を 84% から 90% に高めると、H2 収量が増加するため、MHSP は 2.60 米ドルから 2.42 米ドル (H2 kg-1 kg) に減少します 15,59,60,61,62。炭素クレジットを $32 から $20 t-1 CO2 に減らすと、$0.15 kg-1 H2 増加しますが、炭素クレジットを $32 から $50 t-1 CO2 に増やすと (参考文献 63、64、65)、0.23 kg-1 H2 減少します。この範囲は、2020 年に 20 t-1 CO2 が最も低く、2026 年までに 50 t-1 CO2 に達すると予想される第 45 四半期の炭素クレジットに基づいて開発されました (参考文献 65)。この研究では 45Q の炭素クレジットのみを考慮していますが、さまざまな政策や市場メカニズムによって、将来的にはさらに多くの炭素クレジットが利用可能になる可能性があります。これらのパラメータに加えて、材料費とエネルギー費（つまり、埋め立て地の廃棄料金と電気費）および設備費に関連する他のパラメータは、MHSP に与える影響が小さくなります。

青いバーはパラメータの不確実性による MHSP の楽観的な結果を示し、オレンジ色のバーは悲観的な結果を示します。

感度分析により、CCS コスト、PSA 水素回収効率、IRR、カーボンクレジットなど、MHSP の推進要因が特定されます。この研究では、感度分析の結果に基づいて、廃棄物から水素への経路の将来の開発のための潜在的なロードマップを示す改善分析を実施しました19,22。 IRRは経済パフォーマンスの期待を反映しているため含まれていません。図 5 には、感度分析における MHSP への影響が大きい順に 11 個のパラメータがリストされています。図 5 は 2 つの経路を示しています。最初のグラフ (水色) は、現在のベストプラクティスに基づいた改善を示しています。この経路では、シナリオ 3-MPW の MHSP は 2.60 米ドルから 1.46 米ドル kg−1 H2 に削減できます。 2 番目の経路 (薄オレンジ色) は、米国エネルギー省 66 が設定した 10 年間でクリーンな水素 1 kg あたり 1.0 米ドルという目標を達成するための、より野心的な探査です。 2 番目の経路では、CCS コスト（CO2 t-1 53 米ドルに減少）、炭素クレジット（CO2 トン-1 米ドル 50 米ドルに増加）、原料コスト（50% 削減で ODMT-1 38 米ドルに減少）が想定されました。収集されるデータの限界に達するため。最初の経路と比較して、2 番目の経路の CCS コストは、予想される大規模なテクノロジーの改善と最適化 (例: CCS テクノロジーの改善、ジオストレージの容量拡張とコスト削減、CCS トランスポートとストレージネットワーク構成の最適化) により大幅に低くなります。高炭素クレジット（例：2026 年までに 45Q の上限を達成63,64,65）。 2 番目の経路では、回避される埋立地チップ料金が高い場合、原料コストも大幅に削減されます。この状況下では、最終的な MHSP は 1.06 kg-1 H2 にまで低くなる可能性があり、リサイクルを促進し埋め立てを阻止するための強力な政策の必要性を示しています。各パラメーターの具体的な機会は、包括的な文献レビューを通じて特定され、補足表 5 にリストされています。これらの機会は、プラスチック廃棄物の低炭素水素へのより費用効率の高い変換のための将来の方向性を明らかにします。

各経路の影付きのボックス領域は、各パラメータの改善によるコスト削減の可能性を示しています。最初のバーの灰色の領域は、最初と 2 番目の経路間の重複を表します。経済的実現可能性の主な要因として感度分析によって特定された 11 のパラメーターは、現在の最先端の実践 (青) または将来の進歩 (オレンジ) によって改善される可能性によって評価されました。各パラメータの詳細な改善策は補足表 5 に示されています。各措置の MHSP の詳細データは補足表 6 にあります。

本研究では、廃プラスチック由来の水素が環境に与える影響を調べるためにLCAを実施しました。図 6 は、図 2 で特定された最適な S/F 比の下で、さまざまなシナリオおよび原料ケースにおける 10 の影響カテゴリーの正規化された LCA 結果を示しています。各影響カテゴリーの LCA 結果は、最高値 (1 kg H2 ベース) に基づいて正規化されています。 ) は、シナリオ 1 ～ 3 にわたる影響の一部です (CCS なしのシナリオ 1 の 5 件の原料ケースと、CCS ありのシナリオ 2 および 3 の 5 件の原料ケースを含む)。 LCA 結果の絶対値は、補足データ 1 (参照 67) の補足表 7 および 8 にあります。

酸性化。 b 地球温暖化の可能性 c 発がん性物質 (人間の健康)。 d 非発がん性物質（人間の健康）。 e 生態毒性。 f オゾン層破壊。 g 富栄養化。 h 呼吸器への影響。 i 化石燃料の枯渇。 j スモッグの形成。シナリオ 1 には CCS がありません。シナリオ 2 と 3 では、CCS と同じ LCA 結果が得られます (違いは、TEA には影響するが、LCA には影響しない炭素クレジットの包含/除外であるため)。結果は 5 人の貢献者に分解されます。各影響カテゴリの 1 kg H2 の LCA 結果は、シナリオ 1 ～ 3 の最大の結果に基づいて正規化されています。

図 6 では、MPW は、すべてのシナリオおよび影響カテゴリーにわたって環境への影響が最も低いことを示しています (他の 4 つの単一ストリーム原料より 1 ～ 93% 低い)。これは主に原料の収集、選別 (単一ストリームの場合) の環境負荷が低いためです。）、交通手段。プラスチック生産の負荷はシステム境界から切り離されていると想定されていることに注意してください。ほとんどの影響カテゴリーにおいて、原料の収集、選別、輸送は、シングルストリームプラスチック由来の水素の環境影響の大部分を占めていますが (27 ～ 94%)、MWP では 1 ～ 10% に寄与するだけです。唯一の例外は、エネルギーが大半を占める GWP と化石燃料の枯渇であり、シングルストリームプラスチックと MPW の結果の同様の割合 (25 ～ 90%) に寄与しています。 MPW は、前処理と脱塩素処理の追加手順を考慮すると、PE、PP、PS よりも化学物質や材料による環境負荷が 1 ～ 59% 高くなります。しかし、化学物質と材料全体は、シングルストリームのプラスチック原料全体のライフサイクル環境への影響の 1 ～ 32% にすぎません。廃棄物処理は、酸性化と人間の健康（発がん性）を除くほとんどの影響カテゴリーにわずかな寄与しかありませんが、MPW は廃棄物処理に関連する環境負荷が単一ストリームのプラスチックに比べて 19 ～ 94% 高くなります。これは、前処理と脱塩素処理での廃水の発生量が増加することが原因です。シングルストリームプラスチックの中で、PET は TEA の結果と同様に最悪の環境パフォーマンスを示しています。これは、水素収量が低く、プラスチック原料の選別と処理にかかるコスト (環境負荷) が高いという同様の理由によるものです。

水素プラントに CCS を追加すると、プラスチック原料に関係なく、GWP が 42 ～ 67% 削減されることを除き、すべての環境への影響が 9 ～ 117% 増加します。環境への影響の増加は化学物質とエネルギーの消費によるものであり68,69、GWPの減少は炭素を除去するCCSによるものです。

気候変動の観点から見ると、CCS を含まない MPW 由来の水素は、天然ガス (9.0 ～ 12.3 kg CO2e kg−1 H2 (参考文献 15、51、52、54、70)) ですが、ほとんどが石炭 (20.0 ～ 26.0 kg CO2e kg−1 H2 (参考文献 51、52、53、54)) よりも低いです。 CCS は、MPW 由来の水素の GWP を 5.1 ～ 6.2 kg CO2e kg-1 H2 に削減します。これは、CCS を使用しない化石ベースの水素よりもはるかに低くなります。しかし、将来的にCCSが化石ベースの水素に導入された場合、MPW由来の水素はCCSを使用した天然ガスベースの水素よりも高いライフサイクルGWP（1.0〜4.1 kg CO2e kg−1 H2）を有することになる（参考文献15、31）。 ,51))、CCS を使用した石炭ベースの水素 (2.0 ～ 6.9 kg CO2e kg-1 H2 (参考文献 51、52、53、54)) または CCS を使用しないバイオマスガス化水素 (0.3 ～ 19.2 kg CO2e kg-1 H2) と同等です。 1 H2 (参考文献 31、71、72、73))。 CCS を使用した MPW 由来の水素のライフサイクル GWP は、世界の平均グリッド電力 (25.5 kg CO2e kg−1 H2 (参考文献 51)) からの電解水素よりも低いですが、CCS を使用した MPW 由来の水素の GWP は電解水素よりも高くなります。クリーン電気（0.9〜6.9 kg CO2e kg−1 H2（参考文献70、71））、またはCCSによるバイオマスガス化（−18.8〜−9.6 kg CO2e kg−1 H2（参考文献31、71））。ほとんどのGHG排出量はエネルギー消費に起因するため（図6b）、将来の研究は、MPW由来の水素のライフサイクルGWPを削減するために、エネルギー効率の改善と代替エネルギー源の探索に焦点を当てる必要があります。

他の影響カテゴリについて、この研究では、シナリオ 3-MPW と、水蒸気改質および CCS を使用して天然ガスから製造された水素を含む CCS を比較しました（補足図 12 を参照）。 CCS を使用した MPW は、CCS を使用した天然ガスよりも、酸性化、化石燃料の枯渇、オゾン層破壊、およびスモッグの生成において 2.4 ～ 80.3% 低くなります。同時に、CCS を使用した天然ガスからの水素は、発がん性、非発がん性、生態毒性、富栄養化、呼吸器への影響において、CCS を使用したシナリオ 3-MPW よりも 26.8 ～ 53.6% 低くなります。

この研究では、一般的に埋め立てで終わるMPWのガス化による水素製造の経済的実現可能性と環境パフォーマンスを調査するためにTEAとLCAを実施しました。 TEA と LCA は、Aspen Plus で開発されたプロセスシミュレーションモデルと結合され、MHSP およびライフサイクルの環境への影響に対するプラントの能力、原料組成、政策インセンティブ、およびプロセスパラメータの影響を決定しました。 CCS を使用しない現在の化石ベースの水素の価格 (0.91 ～ 2.21 ドル kg-1 H2) と比較して、CCS を使用しない MPW を利用した 2000 ODMT/日の水素プラントから 1 日当たり 1.67 kg-1 H2 を生産することは経済的に実現可能です。 CCS をガス化プラントに組み込むと、CCS システムの追加の化学物質とエネルギーの消費により、ほとんどの環境への影響が増加します。唯一の例外は、CCS による炭素除去の利点を考慮した GWP です。また、CCS を追加すると、同じプラントの MHSP が 2.60 kg-1 kg-1 H2 米ドル (原料コストの変動により 2.26 ～ 2.94 米ドル kg-1) に増加します。CCS 結合水素プラントの経済的実現可能性は、CCS のコストと政策インセンティブに依存します。 CCS は、MPW 由来の水素のライフサイクル GHG 排出量が現在の化石ベースの水素よりも低いことを保証するために不可欠ですが、将来的に CCS が天然ガスベースの水素に導入された場合、この利点は維持されなくなる可能性があります。 MPW 由来の水素のライフサイクル GWP を下げるために、エネルギー関連の炭素排出量を削減するには、今後の研究が必要です。この結果は、単一流プラスチックの選別と処理に伴う高い原料コストと環境負荷を考慮すると、ガス化による水素製造において単一流プラスチック (PE、PET、PP、PS) よりも MPW を使用する方が経済的かつ環境的に有利であることを示しています。現段階の MRF と一部のプラスチック (PET など) の水素収率が低い。現在、MPW の大部分が埋め立てまたは廃棄されていることを考慮すると、環境に優しく、費用対効果の高い方法で MPW の評価を優先するには、さらなる努力が必要です。シングルストリームプラスチックの中で、PET は環境性能と経済性能の両方の点で最も不利です。これは、選別された単一ストリームプラスチックの他の高価値で実行可能なリサイクル方法を探求する必要性を意味します（例えば、バージン材料の置き換え）7。プラントの生産能力を増やすと、すべての原料ケースで MHSP を削減できます。運用面から見ると、蒸気/原料比は MHSP に直接影響し、最適な蒸気/原料比は原料によって異なり (MPW では 2.0、PS では 3.5 など)、一般に原料コストが上昇するにつれて増加します。改善分析は、CCS を使用した MWP 由来水素の MHSP を 2.60 米ドルから 1.46 米ドル kg-1 H2 に減少させる可能性のある経路を示しています。炭素クレジットが CCS コストに近く、MPW 原料コストが低い場合、MPW 利用による MHSP は 1.06 kg-1 H2 米ドルに達する可能性があります。 10年以内にクリーン水素1kg当たり1.0米ドルという野心的な目標を達成するために、ロードマップはプロセスの経済性と政策支援を同時に改善する必要性を強調している。

一般的なプラスチック廃棄物には、PET、高密度ポリエチレン (HDPE)、PVC、低密度ポリエチレン (LDPE)、PP、PS、およびその他のプラスチック廃棄物が含まれます39,74。補足表 2 は、この研究で使用したプラスチックの近接分析と最終分析からの組成データをまとめたものです。さまざまなプラスチック廃棄物飼料の影響を調査するため、特にシングルストリームプラスチック飼料と MPW の経済的および環境的パフォーマンスを比較するために、5 つの原料ケースが開発されました。 4 件のケースでは、分別またはリサイクル施設から提供される PE (LDPE 50%、HDPE 50% を想定)、PET、PP、PS を含む単一ストリームのプラスチック廃棄物が使用されています。純粋な PVC フィードは、塩素含有量が非常に高いため、安全性と腐食の懸念を引き起こすため選択されませんでした75。 1 つのケースは、通常、MRF7 での機械的リサイクルから拒否された MPW 用に設計されました。これらの MPW は通常、「チップ代」が必要な埋め立てか、発電のために焼却されます 7,76。この研究では、その年に米国でリサイクルも燃焼もされなかった埋め立てプラスチック廃棄物のデータに基づいて、MPW には 19.5% HDPE、27.9%LDPE、27.5% PP、7.6% PS、14.6% PET、2.9% PVC が含まれています。米国EPA76による2018年。

TEA および LCA32 の質量およびエネルギーデータを提供するために、プロセスシミュレーションモデルが Aspen Plus で確立されました。図 1 に示すように、水素プラントは、原料の取り扱いと前処理、ガス化、水素精製、CHP プラント、およびユーティリティの 5 つの主要領域で構成されています。各分野におけるアスペンプラスの詳細なプロセス図を補足図に示します。 13〜17。要約されたフロー情報の例は、補足データ 1 (参照 67) の補足図 18 および補足表 10 にあります。

この研究では、5 つの異なる原料 (つまり、補足表 1 に示す PE、PET、PP、PS、および MPW) をシミュレーションモデルに供給して、さまざまな原料組成の影響を研究しました。プラスチック廃棄物は俵の形で水素プラントに到着すると想定されています7,77。その後、ベールは荷降ろされ、保管のために倉庫に移されます。最初の単位操作は、シュレッダー内のプラスチック廃棄物のサイズを約 152 mm (6 インチ) まで縮小することです78。最初の粉砕後、原料は回転ドラム洗浄機で洗浄され、同伴された灰やその他の汚染物質が除去されます7、79、80。選別され加工された純粋な原料（PE、PET、PP、PS）とは異なり、MPW は一般的に摩擦ワッシャーでさらに 2 つの洗浄ステップが必要です7。次に、原料は回転ドラム乾燥機で 105 °C で乾燥され、含水率が 10% (乾燥ベース) 未満になります 81,82。乾燥に続いて、原料は二次粉砕で約 1 ～ 2 mm7,81 にさらに粉砕され、ガス化の準備が整います。

安全性と腐食の懸念から、ガス化の前に PVC から有毒な塩素を除去する脱塩素処理が不可欠です。 López らの研究によると、PVC を含むプラスチック混合物を窒素雰囲気中 300 °C で 30 分間処理すると、PVC75 に含まれる塩素の 99.2% を効率的に除去できます。この研究では、脱塩素プロセスはガス化前と同じ条件で行われます75,83。脱塩素プロセスにおける PE、PP、PS、および PET の重量損失は、それぞれわずか 0.7%、0.3%、3.3%、および 0.8% です75。この研究では、大規模な水素プラントの運転に不可欠なガス化とそれに続くタール分解を含む 2 段階のガス化がモデル化されました 84。この研究では、文献84、85に基づいて、ガス化にはバブリング流動床反応器を使用し、タール分解には固定床反応器を使用します。ガス化の場合、H2 リッチ生産のためのガス化剤として蒸気を使用し、850 °C および 3.5 MPa の運転条件が選択されました 13,86,87。 Aspen Plus では、RStoic と RGibbs を使用して 2 つの反応器を連続して使用してガス化がモデル化されました。これは、ガス化に関する以前のプロセスシミュレーションと一致しています40、88、89、90、91、92、93。 RStoic 反応器は、原料組成に基づいて入口ストリームを分解します。次に、分解されたストリームは蒸気とともに RGibbs 反応器に送られ、そこで Gibbs 自由エネルギー最小化法を使用して合成ガス組成が計算されます 88,89。 RGibbs 反応器では、文献に基づいて 12 の反応が考慮されています (反応の詳細については補足表 11 を参照)94、95、96。

この研究では、蒸気の存在により水素収量が増加し、タール濃度が低下し、水性ガスシフト反応が促進されるため、H2 リッチな合成ガスの生成に一般的に使用される蒸気ガス化が使用されています85,97,98,99,100。以前の研究では、ガス化の設計と最適化における S/F 比の重要性が示されています 40。 S/F 比は通常 1.0 から 4.040,85 まで変化します。より高い S/F 比はより高い水素収量につながる可能性がありますが、同時により高いエネルギーコストを引き起こす可能性があります。適切な S/F 比を選択するために、本研究では各原料ケースの S/F 比 1.0 ～ 4.0 を調査し、最も低い MHSP の S/F 比を選択しました。層の材料は直径 100 ～ 300 μm の天然かんらん石です 37,84。天然カンラン石は、タールの生成を減らすための耐摩耗性の高い触媒です 37,84。タール分解の場合、固定床反応器は、焼成ドロマイトと活性炭の 1:1.5 混合物である添加剤を使用して 800 °C、3.5 MPa で作動します84。これらの添加剤は、ガス化で生成される NH3 を効率的に分解し、合成ガス中の HCl と H2S の濃度を低減します84。タール分解後、サイクロンを展開して固相（例えばフライアッシュ）を分離する１０１。

高温合成ガスが生成された後の最初のステップは、不純物を除去することです。 CaO を含む移動床粒状フィルターは、高温の合成ガスを脱硫および脱塩素化するために配備されています 102,103。次に、残りのタールは、約 35 °C のベンチュリスクラバーと微細タール除去用の湿式充填カラムによって除去されます 101,104。タールの除去を他の不純物の除去と統合するために、ベンチュリスクラバーは 10% NaOH 溶液で洗浄して、残りの HCN、HCl、および H2S を除去します105、106。 NH3 をさらに除去するために、pH 5 の H2SO4 溶液を使用した酸洗浄カラムが採用されています107。精製ガスには主に H2、H2O、CO、CO2、CH4 が含まれます。水素を分離するために、合成ガスは 13.7 atm まで圧縮され、PSA に供給されます。PSA では、純度 99% で 84% の水素が回収されると想定されています 106。すべてのオフガスはエネルギー回収のために CHP プラントに送られます106。水素を貯蔵するために、精製水素は 2 段階の圧縮によって 700 bar まで圧縮されると想定されています108。 700 bar は、貯蔵または燃料電池に燃料を補給するための水素ステーションの一般的な圧力レベルです108、109。

本研究では蒸気ガス化を利用するため、ガス化領域の蒸気負荷が高くなります。同時に、水素プラントは各地域で電力を消費します。電気と熱の需要を考慮して、この研究には、PSA オフガスとチャーのエネルギーを回収してプラント全体に必要な電気と熱を生成する CHP プラントが含まれています。中間流の燃焼では熱供給が不十分な場合は、補助燃料として天然ガスが燃焼されます。このボイラーは、80% のボイラーエネルギー効率で 62 気圧、454 °C の過熱蒸気を生成します110。過熱蒸気は、発電のために多段タービンを通過します。この研究では、第 1 段タービンから 13 気圧、268 °C の低圧蒸気が抽出され、ガス化装置に供給され、脱塩素反応器とタール分解反応器に熱が供給されます。

プラントのユーティリティには、電気、冷却水、プロセス水、冷水、プラントの空気システム、材料と製品の保管が含まれます110,111。これらのユーティリティはすべて、プロセスシミュレーション、TEA、LCA に含まれています。

この調査には、CCS を使用したシナリオと使用しないシナリオが含まれています。 CCS は、CHP プラントの排ガスから CO2 を回収して貯蔵します。冷却された排ガス中の CO2 濃度は約 23 vol.% です。燃焼後 CCS が選択された理由は、純粋な O2 を使用する酸素燃焼 CCS よりもはるかに低い CO2 濃度 (通常、排ガスの 25 vol. % 未満 112,113) の空気燃焼排ガスから炭素を捕捉するのに適しているためです (参考文献 114)。）。燃焼後 CCS115 の捕集効率は 90% と推定されます。詳細な技術情報については補足注記 5 を、コストデータについては補足注記 4 を参照してください。

この研究は、1 日あたり 100 ～ 2000 個の ODMT プラスチック廃棄物を処理できる水素プラントに焦点を当てています。 Aspen Plus シミュレーションによる質量およびエネルギーバランスデータは、変動する運用コストと資本コストを決定するために入力されました。 TEA では、当初の購入コスト、設置係数、設備のスケーリング係数、材料およびエネルギーの価格、原料コストが文献から収集され、資本支出については補足注記 6 で、営業支出については補足注記 4 で議論されています。あらかじめ設定された IRR に基づく生産コストを表す広く採用されている指標である MHSP は、水素プラントの経済的実現可能性を評価するために選択されました 33。 MHSP は、TEA23 で広く使用されている経済分析手法として、割引キャッシュフロー収益率 (DCFROR) 分析を通じて導出されました。 EXCEL で確立された DCFROR 分析では、IRR を 10%、正味現在価値 (NPV) をゼロに設定して MHSP が導出されました23。分析の年は、入手可能な最新のデータに基づいて 2019 年です。補足表 12 および 13 は、文献データに基づいた TEA の主要な仮定とパラメータを示しています。この工場は 40% を資本で調達し、残りの 60% をローンで受け取ると想定されています。資本コストは、米国 IRS116 による修正加速コスト回収システムに従って 7 年間で減価償却されると想定されました。

総資本投資には、設置された設備の総コスト、その他の直接コスト、間接コスト、土地および運転資本が含まれます。設置機器コストの合計は、購入コストに設置係数を乗じて見積もられた設置機器コストの合計です（補足表 14 ～ 18 を参照）。この研究で使用された購入コストと設置係数は、補足注 6 に示すように文献から収集されました。文献に記載されている購入コストを容量に換算するために、スケーリング係数 (補足注 6 を参照) を使用して規模の経済性が考慮されました。この研究で調査されました。この研究では、文献から収集した機器の購入コストを分析の年である 2019 年に調整するために、Chemical Engineering Magazine によるプラントコスト指数が使用されました117。設備コストを決定する詳細な方法は補足注記 6 に記載されています。

営業支出には、供給原料、原材料、廃棄物処理料金、副産物クレジット、固定営業コスト (人件費を含む) およびその他の営業コストの変動費が含まれます。供給原料、原材料、廃棄物処理料金、およびエネルギーの価格は文献から収集され、補足表 3 に文書化されています。価格が分析の年 (2019 年) のものでない場合は、化学製造の生産者価格指数が使用されました。元の価格を 2019 年に調整します (ref. 118)。詳細については、補足注記 4 および補足表 19 を参照してください。

この研究では、MPW から変換された水素が環境に与える影響を示すために、Cradle-to-gate LCA が実施されました。水素プラントのライフサイクルインベントリ（LCI）データは、エネルギーと物質の消費（燃料、化学物質、水など）およびCHPプラントの排出量を含むさまざまなシナリオのAspen Plusシミュレーションから得られました。米国 EPA による AP-42 排出係数は、天然ガス燃焼からの排出量を推定するために使用されました（排出係数については補足表 20 を参照）119。上流の電力と材料の生産、廃水と固形廃棄物（灰など）の処理に関する LCI データは、ecoinvent データベースから収集されました（この研究で使用された単位プロセスについては補足表 21 を参照）120。機能単位は、TEA と一致して生成される H2 1 kg です。 LCIA は、US EPA による TRACI 2.1 メソッドと、IPCC AR6 2021 による 100 年 GWP 特性評価係数を使用します34,35。

著者らは、この研究の結果を裏付けるすべてのデータが論文内、対応する補足情報（補足注記 1 ～ 6、補足表 1 ～ 6、9、および 11 ～ 21）、および補足データ（補足表 1 ～ 21）内で入手可能であることを宣言します。補足データ 1) の 21 は寄託されており、Zenodo (https://doi.org/10.5281/zenodo.7275343) で公開されています。

論文の準備において、結果の中心となるコンピューターコードはプログラムされていませんでした。プロセスシミュレーションは Aspen Plus V11 (37.0.0.395) で実行されました。 TEA は、Microsoft Excel (バージョン 2201) で完全に実行されました。 LCA は OpenLCA 1.10.3 (Windows 64 ビット) および Microsoft Excel (バージョン 2201) で実行されました。

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Center for Industrial Ecology、Yale School of the Environmental、Yale University、380 Edwards Street、New Haven、CT、06511、USA

カイラン＆ユアン・ヤオ

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KL と YY が研究を設計しました。 KL はデータを収集し、シミュレーションを実行しました。 KLは結果を分析した。 YYが研究を監督しました。 KLとYYが原稿を書きました。

袁瑶への手紙。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

Communications Earth & Environmental は、この研究の査読に貢献してくれた Valerie Thomas と他の匿名の査読者に感謝します。主な取り扱い編集者: Alessandro Rubino、Joe Aslin、Clare Davis。

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転載と許可

Lan、K.、Yao、Y. 水素製造および炭素回収および貯蔵のための混合プラスチック廃棄物のガス化の実現可能性。共用地球環境 3、300 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s43247-022-00632-1

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受信日: 2022 年 3 月 22 日

受理日: 2022 年 11 月 17 日

公開日: 2022 年 11 月 29 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s43247-022-00632-1

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